2024年7月10日，《物理评论快报》(Physical Review Letters)在线发表了陆培祥教授带领的“强场超快光学”创新研究群体在分子超快结构成像方面取得的最新研究成果《Ultrafast Picometer-Resolved Molecular Structure Imaging by Laser-Induced High-Order Harmonics》。

分子的超快结构成像对于理解和控制微观化学反应过程具有十分重要的意义，但实现这一目标需要极高的时间和空间分辨率，一直是强场超快科学领域的难题。传统的超快X射线和电子衍射方法虽然能够实现亚埃级的空间分辨率，但时间分辨率只能达到数百飞秒，无法满足实时探测分子动态过程的需求。

图1：（a）HHSI原理示意图。（b）基于HHSI方法，实验测量的NH3分子电离后分子键长随时间的变化。实验测量结果与量子化学计算（QC calculation）结果十分吻合。

针对这一问题，兰鹏飞教授团队提出了一种基于高次谐波的分子超快结构成像方法（high-harmonic structure imaging，HHSI）。研究团队发现，分子高次谐波回复偶极矩对谐波发射时的分子几何结构形状高度敏感。基于前期发展的机器学习重构算法[Phys. Rev. A 107, 033105 (2023)]，他们首先从实验测量的排列分子高次谐波信号中解耦出了角分辨的单分子谐波偶极矩。随后，与堪萨斯州立大学和康涅狄格大学的理论团队合作，发展了包含分子结构演化的高次谐波理论模型。通过理论与实验对比，成功提取了不同阶次谐波辐射时分子的瞬时结构，从而实现了对分子动态结构的高时空分辨成像。利用该方法，研究团队成功实现了对NH₃/ND₃和N₂分子在强激光电离后分子超快结构演化过程的测量，时间分辨率达到100阿秒（10^-18s），空间分辨率达到亚皮米（10^-12m）（如图1所示）。

这一研究成果为实时监测分子动力学行为提供了新的手段，能够以前所未有的时空分辨率观测分子的结构变化。未来，这一方法还有望应用于追踪光化学反应，为深入理解化学反应过程提供有效途径。

武汉光电国家研究中心青年教师何立新副教授、堪萨斯州立大学的C. H. Yuen博士、博士研究生何炎凊为该工作的共同第一作者，兰鹏飞教授和陆培祥教授为论文通讯作者。论文的理论工作部分得到了堪萨斯州立大学的C. D. Lin教授和康涅狄格大学的A.-T. Le教授的支持。该工作得到了国家重点研发计划、基金委创新研究群体以及面上项目的资助。

论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.133.023201