“强场超快光学”创新研究群体在分子碰撞动力学方面取得最新研究进展

作者: 时间:2024-07-18 点击数:

  2024年7月16日,《物理评论快报》(Physical Review Letters)在线发表了陆培祥教授领导的“强场超快光学”创新研究群体在利用分子排列探测分子超快碰撞耗散过程方面取得的最新研究成果——《Unveiling nonsecular collisional dissipation of molecular alignment》。


分子碰撞是气体介质中普遍存在的一种现象。分子间的碰撞对耗散环境中的分子动力学过程有着重要影响。揭示分子碰撞耗散过程背后的物理机制,对研究真实气体体系中的分子动力学过程具有重大意义。以往基于分子排列回声技术,研究者在实验上观测到分子碰撞耗散过程中的非久期效应,并证明这种效应能够在时域上减缓由分子碰撞诱导的退相干过程。然而,这种效应只会在碰撞耗散前几皮秒时间内对系统产生显著影响,随着时间延迟的增加,该效应会迅速衰减。


最近,兰鹏飞教授团队何立新副教授基于分子排列技术对分子碰撞耗散过程进行了深入研究。首先,他们在实验中采用双折射平衡探测技术(如图1),研究了低气压条件下纯N2气体、N2-Ar、N2-CO2以及N2-He气体混合物中N2分子排列信号衰减率随气体密度的变化。同时,理论上建立了久期和非久期量子模型,分别模拟了实验中的分子碰撞耗散过程。通过理论与实验对比发现,实验结果与非久期理论模拟结果更加吻合(如图2)。这一结果首次揭示了分子排列耗散过程中的非久期效应。进一步通过研究系统退相干过程,研究团队发现,低压气体介质中非久期效应对碰撞耗散过程的影响可以持续数十皮秒甚至更长,这也是为什么该效应能够通过周期较长的分子排列信号来探测。这一研究结果挑战了传统的观点,即非久期效应对分子排列碰撞耗散过程的影响只会存在于激光脉冲激发后数皮秒内,使人们对耗散环境中的分子动力学过程有了更深的认识。






图1:(a)N2分子与气体混合物碰撞示意图。(b)N2分子排列实验测量装置示意图。(c)实验测量的N2分子排列信号。(d)N2排列信号强度随时间的变化。通过对该结果进行指数拟合,可以获得分子排列信号的碰撞衰减速率。



图2:实验测量(圆圈)的N2与Ar(a)、CO2(b)、He(c)气混合时,排列信号衰减速率随混合物气压的变化。虚线和点线分别为久期(S)和非久期(NS)量子模型模拟的结果。实验结果与非久期理论结果更加吻合,揭示分子排列耗散过程中的非久期效应。




  博士生王璞为该工作的第一作者,何立新副教授、兰鹏飞教授和陆培祥教授为论文通讯作者。该工作获得了国家重点研发计划、基金委创新研究群体以及面上项目的资助。



  论文链接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.133.033202


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